高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1136579

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

Femtosecond time-resolved solvation process of a solution; Constraints of vibrational degrees of freedom in the supercooled state

村上 洋

Chemical Physics Letters, 417(4-6), p.550 - 554, 2006/01

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2005.10.072

溶媒和過程は溶液中の化学反応や生体高分子などの生体機能に重要な役割を果たすと考えられている。本研究の目的は溶液中分子の溶媒和過程を液体状態からガラス転移温度付近までの温度領域でフェムト秒からナノ秒の時間領域で調べることである。溶液中分子の電子励起状態の溶媒和過程は時間分解蛍光スペクトルの時間的ピークシフトから調べることができる。われわれはフェムト秒レーザーによるup-conversion法を用い、エタノール・メタノール混合液(体積比4:1)中色素分子を対象に室温から170Kまでの温度領域で時間分解蛍光スペクトルの測定を行った。すべての温度で三つの緩和過程が存在した。約0.1psの過程は媒質の振動的な運動,数ピコ秒の過程はいわゆる「速い緩和」、時定数が温度低下とともに増加する過程は拡散的な運動に起因すると考えられる。緩和過程の温度変化の結果は二つの速い緩和成分の原因となる溶媒和過程の一部の速度が低下するとして理解される。これは過冷却状態での強い水素結合ネットワークの下で振動的な自由度が束縛されるためと考えられる。

Viscosity and density measurements of melts and glasses at high pressure and temperature by using the multi-anvil apparatus and synchrotron X-ray radiation

大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09

https://doi.org/10.1016/B978-044451979-5.50012-0

本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。

Replica symmetry breaking for the mean-field Potts glass model in a field

横田 光史

Progress of Theoretical Physics Supplement, (157), p.90 - 93, 2005/06

外場中のポッツグラス模型は、分子からなる結晶における方向性グラスにストレスがかった場合などのモデルと考えられる。このモデルに対する平均場理論をグラスのランダムネスに対する平均をとる数学的操作であるレプリカ法を用いて調べた。温度を下げていくと、外場と垂直方向への凍結によるグラス転移が起こる。その転移温度近くでのレプリカ対称性の破れのパターンを解析的に求めた。レプリカ対称性の破れのパターンは多くの凍結状態の間の関係を示している。ポッツ成分の数が3のときは、連続的なレプリカ対称性の破れがおこる。ポッツ成分の数が4のときは、1ステップの不連続的なレプリカ対称性の破れとなる。さらに、ポッツ成分の数が5以上の場合には、グラスオーダーパラメーターが不連続となるような転移となることを示した。これらの結果は、グラス転移の性質は定性的にはゼロ磁場の場合と対応するが、その対応はポッツ成分の数をシフトすることで得られるものであることを示している。

Transformations in the intermediate-range structure of SiO glass under high pressure and temperature

稲村 泰弘*; 片山 芳則; 内海 渉; 舟越 賢一*

Physical Review Letters, 93(1), p.015501_1 - 015501_4, 2004/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.93.015501

SiOガラスのX線構造因子の温度依存性を19.2GPaまでの複数の圧力で測定した。First Sharp Diffraction Peakの位置は、ある特定の圧力温度領域で、温度の上昇とともに高い運動量移動へと動いた。これは中距離構造がより密なものへと熱的に緩和されたことを示す。約7GPaで、温度により誘起されるシフトは飽和し、結晶化温度が劇的に高くなった。これらの結果は、SiOガラスに比較的安定な高圧構造が存在することを支持する。急激な変化は観測されなかった。

Magnetic properties of tetragonal CeLuBC(0x0.31) compounds

東方 綾*; 石本 賢一*; 今野 潤也*; 大山 研司*; 金子 耕士; 山口 泰男*; 小野寺 秀也*

Journal of the Physical Society of Japan, 72(12), p.3231 - 3236, 2003/12

https://doi.org/10.1143/JPSJ.72.3231

CeBCにおける磁気相関を明らかにする目的で、希釈系であるCeLuBC(0x0.31)について、比熱,dc及びac帯磁率から磁気的性質を調べた。Lu系の希釈により、磁気転移が一次から二次へと変化した。さらに希釈を進めていくと、=0.31ではスピングラス相が現れた。これは、Luによる希釈によって、競合していた反強磁性と強磁性の関係が壊れていくことに起因していると考えられる、これよりCeBCでは、強磁性と反強磁性相互作用がほぼ打ち消し合っている状態にあると考えられる。

The Spectrum and laser properties of ytterbium doped phosphate glass at low temperature

Dai, S.*; 杉山 僚; Hu, L.*; Liu, Z.*; Huang, G.*; Jiang, Z.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 311(2), p.138 - 144, 2002/11

https://doi.org/10.1016/S0022-3093(02)01365-0

Ybをドープしたリン酸ガラスを作成し,低温での分光及びレーザー発振特性について評価を行なった。作成したガラスは、モル%でPO:60-65,BO:4-8,AlO:5-10,KO:10-15,BaO:5-10,LaO:0-2,NbO:0-2,YbO:4-87の範囲で調製を行なった。YBイオンの上準位寿命Fからの蛍光寿命について、クライオスタットを用いて温度を変えながら測定を行なった。これと併せて,発振波長940nmのレーザーダイオード励起によるガラスレーザーの発振特性を異なる温度で測定した。この結果,スロープ効率4%,最高出力2mWが温度8K,発振波長1001nmにおいて有益な知見が得られた。

有機液体シンチレータとLiガラスシンチレータを組み合わせた広帯域エネルギー対応中性子検出器

Kim, E.; 遠藤 章; 山口 恭弘; 吉澤 道夫; 中村 尚司*; Rasolonjatovo, D. R. D.*

日本原子力学会和文論文誌, 1(3), p.317 - 319, 2002/09

https://doi.org/10.3327/taesj2002.1.317

大強度陽子加速器施設の主な被ばく源による中性子の線量評価は、放射線安全管理上重要である。現在、中性子モニタリングではレムカウンタがよく用いられているが、レムカウンタは10MeV以上の中性子に対しては、感度が著しく低下する。そのため、より広いエネルギー領域において十分な感度を持つ中性子モニタの開発は不可欠である。本研究では、Liガラスシンチレータと有機液体シンチレータを組みあわせ、低エネルギーから100MeVまで線量測定可能な中性子検出器を考案し、設計した。そして、製作した検出器の応答特性を評価したので、これについて報告する。

広帯域エネルギー中性子モニタ用検出器の開発(共同研究)

Kim, E.; 遠藤 章; 山口 恭弘; 吉澤 道夫; 田中 進; 潮見 大志*; 中村 尚司*; Rasolonjatovo, D. R. D.*

JAERI-Tech 2002-041, 73 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-041.pdf:4.47MB

大強度高エネルギー陽子加速器施設においては、熱エネルギーから数100MeVまでのエネルギー成分を持つ中性子に対する線量評価が、作業者及び一般公衆の安全確保上極めて重要である。本研究では、有機液体シンチレータ,B入り有機液体シンチレータ,Liガラスシンチレータを用いて、熱エネルギーから100MeVまで線量評価可能な中性子モニタ用検出器を開発した。本研究の第一段階では、有機液体シンチレータにスペクトル荷重関数法(G関数法)を適用して、数MeV以上の中性子線量を測定する方法を開発し、この信頼性を数種類の中性子場において確認した。この方法をもとに、測定エネルギー範囲を熱中性子まで拡張するために、B(n, )Li反応により熱中性子まで感度を持つBを含有させた有機液体シンチレータについて、応答関数及びG関数を求めて、線量測定特性を解析した。その結果、G関数により生成する粒子の発光による低エネルギー領域の中性子弁別が困難であることもわかった。そこでさらに、Li(n, )H反応により低エネルギー領域の中性子を測定するLiガラスシンチレータち有機液体シンチレータを組み合わせた検出器を考案した。そして、この目的のために新たに開発したSCINFUL-CGコード等を用いて、Liガラスシンチレータ,有機液体シンチレータの各々について、適切な応答特性が得られる検出器の形状を設計し、これに基づき検出器を製作した。製作した検出器の検出効率及び応答関数を計算及び実験により評価した。その結果、開発した検出器は、中性子モニタ用検出器として使用可能であることを実証した。